1. 서 론
2. 재료 및 실험 방법
연구 지역
시료 채취
해수 시료 전처리 농축
137Cs 계측
3. 결과 및 토의
표층 137Cs 농도
수심별 137Cs 농도
137Cs의 시간적 변동성과 계절적 변화
동해 표층에서 137Cs의 체류시간 추정
동해 남서부 해역에서 137Cs의 물질 수지 산정
4. 결 론
1. 서 론
세슘(Cs)은 원자번호 55번의 알칼리 금속으로 다양한 동위원소를 가지고 있다. 주요 동위원소로는 안정 동위원소인 133Cs을 비롯하여, 반감기 230만년인 135Cs, 30.17년의 137Cs, 2.06년의 134Cs 등이 있으며, 이외 대부분의 Cs 동위원소는 반감기가 2주 미만으로 짧아 환경에서 장기간 잔류하지 않는다(Chao and Tseng 1996; Moreno 1999). 특히 134Cs, 137Cs은 인위적 기원의 대표적인 방사성 핵종으로 핵실험, 원자력 발전소 사고, 방사성 폐기물 투기 등의 과정에서 대기 및 해양으로 유입되어 왔다(Livingston and Povinec 2002; UNSCEAR 1993, 2010).
1945년 이후 500회가 넘는 핵실험을 통해 전 세계적으로 많은 양의 인공 방사성 핵종이 환경으로 방출되었으며 이로 인해 약 950 PBq의 137Cs이 대기 중으로 유입되었다(Beck and Bennett 2002). 무엇보다도, 1986년 체르노빌 원전 사고와 2011년 후쿠시마 원전 사고는 국제 핵 및 방사능 사고 등급(International Nuclear and Radiological Event Scale, INES)에서 최고 등급인 7에 해당하는 대형 사고로 지정되었다. 이후 1986년 체르노빌 원전 사고를 통해 약 85 PBq의 137Cs이 방출되었으며, 이 중 약 16 PBq이 해양에 유입되었다(Povinec et al. 2003). 또한, 2011년 후쿠시마 원전 사고로 대기 중에 방출된 137Cs의 총량은 약 15.2–20.4 PBq로 추정되며, 이 중 대기를 통해 해양으로 유입된 양은 11.7–14.8 PBq, 직접 해양으로 방출된 양은 약 3.5 PBq였다.
137Cs은 해양에서 보존적인(conservative) 성질을 가지고 있어, 원자력 발전소에서 환경으로 유출된 원전 기원 방사성 물질의 오염 여부를 추적하거나 해양의 물리적 혼합 및 수괴의 기원을 추적하는데 유용하게 사용되어 왔다(Bowen and Sugihara 1965; Broecker 1966; Hirose and Aoyama 2003a, 2003b; Nakano et al. 2010; Tsumune et al. 2003, 2013). 한반도 주변 해역에서 137Cs에 대한 모니터링 조사 활동은 1993년 구소련의 동해 방사성 폐기물 해양 투기 사건을 계기로 본격적으로 수행되었다(Hirose at al. 1990; Yamada et al. 1996; Hong et al. 1999). 국제원자력기구(IAEA)의 보고에 따르면, 1966년부터 1991년까지 러시아가 동해 및 오호츠크해로 액체 방사성폐기물(약 456 TBq) 및 고체 방사성폐기물(약 225 Bq)을 투기한 것으로 보고되었다(Yablokov 2001). 이러한 사건들은 해양 내 인공방사능 오염을 조사하고 연구하는데 있어 중요한 계기가 되었으며, 이후 한반도 주변 해역에서의 모니터링이 강화되었다. 대한민국 정부(원자력안전위원회, 원안위)와 한국원자력안전기술원(KINS)이 1994년부터 해양환경 내 방사능 감시 업무를 수행하고 있으며, 동해, 남해, 황해에서 인공방사성 핵종을 연 1회 이상 정기적으로 모니터링하고 있다. 2005년부터 수심별 해수, 해양 생물, 해양 퇴적물 시료를 확보하여 한국 주변 해역의 22개 정점에서 연 2회 분석을 진행하고 있으며, 2011년 후쿠시마 원전사고와 2023년 후쿠시마 원전 오염처리수 방류 이후에는 조사 범위를 확대하여 보다 강화된 해양 환경 방사능 감시 체계를 운영하고 있다(KINS 2011; 2023).
최근 연구에 따르면, 2011년 후쿠시마 원전 사고로 방출된 137Cs의 약 5%에 해당하는 0.21 PBq가 사고 1년 후인 2012년부터 동아시아 해역으로 유입되기 시작한 것으로 보고되었다(Aoyama et al. 2016; Inomata et al. 2018). 이후 137Cs은 해양 순환을 따라 태평양으로 확산되었으며, 최근 Zhang et al. (2019)은 동중국해(East China Sea, ESC)에서도 후쿠시마 사고 이후 강우, 하천유입, 해류 등 복합적 요인에 의해 137Cs이 지속적으로 방사성 세슘(134Cs, 137Cs)이 유입되었음을 보고하였다. 한편, Hirose and Povinec (2023)은 동해 심층수 내 137Cs의 변동성을 분석하여, 수괴의 물리적 특성이 방사성 세슘의 장기적 거동에 중요한 영향을 미치며, 이러한 연구의 향후 필요성에 대해 언급했다. 최근 일본 정부는 후쿠시마 원전 사고 이후 지속적으로 증가한 방사능 오염수를 저장 탱크에 보관해 오다가 2023년 8월부터 ALPS (Advanced Liquid Processing System) 처리 시설을 통해 정화한 오염처리수를 해양으로 방류하기 시작했다. 이 방류는 향후 30년간 지속될 계획이며, 이에 따라 한반도를 포함한 동아시아 해역에서 중장기적 해양 방사능 오염 모니터링의 필요성이 대두되고 있다(IAEA 2023; 2024).
이처럼 한국에서는 해양방사능 유입에 대한 감시 체계가 철저히 운영되고 있지만, 해양으로 유입된 137Cs의 중장기적인 확산 및 거동 예측에 필요한 시공간적 분포 변동, 유입 기원, 지화학적 특성, 해류와 같은 환경 요인에 따른 변동성 등에 대한 학술적 연구는 상대적으로 부족한 실정이다. 따라서, 본 연구에서는 한반도 주변해역에서의 137Cs의 거동 규명 및 예측을 위해 i) 동해와 남해 연안역에서 137Cs 분포 특성을 규명하고, ii) 해양 환경 내 방사성 세슘의 지화학적 거동을 평가하여 동해에서의 체류시간을 추정하며, iii) 한반도 주변 해역에서 137Cs의 거동을 정량적으로 평가하고자 하였다. 또한 본 연구를 통해, 후쿠시마 원전 오염처리수 방류 직후 한국해에서 방사성 137Cs 농도 수준을 국내에서 처음 발표하고자 한다.
2. 재료 및 실험 방법
연구 지역
동해(East Sea)는 반폐쇄성 해역으로, 면적은 1.01 × 106 km2, 최대 수심은 약 3,700 m에 달하는 해양 분지를 형성하고 있다(Gamo et al. 2001; Kim et al. 2004). 또한, 태평양과 네 개의 해협(대한해협, 쓰가루 해협, 쏘가 해협, 타타르 해협)을 통해 연결된다(Sugimoto 1990; Chang et al. 2004; Na et al. 2009). 동해는 남쪽에서 쿠로시오 해류의 분지인 대마난류(Tsushima Warm Current, TWC)가 대한해협을 통해 유입되면서 동해 남서부에서 북상하는 동한난류(East Korea Warm Current, EKWC)를 형성하고, 이는 다시 해안에서 분리된 후 동쪽으로 와류(eddy)와 사행성 흐름(meandering flow)을 형성하며, 일본 해안을 따라 흐르는 외해 지류(offshore branch)로 이어진다(Moriyasu 1972; Morimoto et al. 2000; Chang et al. 2004). 이러한 순환 구조는 동해 중앙부의 극전선(Polar front)과 연관되어 있으며, 극전선의 북쪽으로 한류성 순환이, 남쪽으로 난류성 순환이 지배적으로 나타난다. 특히, 동해의 표면혼합층(Mixed layer depth, MLD)은 계절적 기후 변동에 따라 강한 변화를 보이며, 여름철(6–8월)에는 10–20 m로 얕고, 겨울철(12–2월)에는 동해 북부 해역에서 200 m 이상 깊어지는 특징을 보인다(Shim and Kim 1981; Trusenkova et al. 2005; Lim 2012).
한반도의 남쪽에 위치한 남해는 동중국해의 북서부 연안역과 접하는 반폐쇄성 해역으로, 면적은 0.99 × 105 km2, 평균 수심은 150 m 내외로 비교적 얕은 수심과 계절에 따라 변화하는 다양한 해류의 영향을 받는다(Jacobs et al. 2005; Byun and Chang 1988). 이 해역은 북상하는 쿠로시오 지류(Kuroshio Branch Current, KBC)와 장강 희석수(Changjiang Diluted Water, CDW)의 영향을 받으며, 이에 따라 수괴 특성과 해양 환경이 변화한다(Ichikawa and Beardsley 2002).
시료 채취
2024년 3월(12개 정점) 및 6월(1번 정점)에 한국해양과학기술원(KIOST)의 연구선 이사부호(R/V Isabu)와 온누리호(R/V Onnuri)를 이용해 동해에서 약 80 L, 남해에서 약 60 L의 해수 시료를 채취하였다(Fig. 1). 표층 해수는 선박의 양수펌프를 이용해 채수하였으며, 수심별 해수 시료는 CTD (Conductivity, Temperature, Depth) 장비에 장착된 Rosette sampler-Niskin 채수기를 이용하였다. 해수 시료는 입자성 물질 제거를 위해 1.0 µm 기공의 카트리지 필터로 여과하였으며, 여과된 해수는 핵종이 용기 벽에 흡착하는 것을 방지하기 위해 염산(Hydrochloric acid, HCl)을 가하여 pH를 2이하로 조정하고 보존해 실험실로 운반했다. 해수 중 방사성 137Cs은 한국해양과학기술원에서 자체 개발한 신속 분석 방법으로 분석하였으며, 자세한 방법은 다음과 같다(한국해양과학기술원 2024).

Fig. 1.
Sampling map (for 137Cs measurements in seawater) of the East Sea and coastal sea off southern Korean Peninsula with showing topography, ocean currents and sampling locations. (Circles: surface sampling site, Squares: vertical profile sampling site). The major nuclear power plants (NPPs) in South Korea are also indicated. (TWC: Tsushima Warm Current; EKWC: The East Korea Warm Current; NB: The Nearshore branch of the TWC; OB: The Offshore branch of the TWC; NKCC: The North Korea Cold Current; JWC: the Jeju Warm Current; WKCC: The West Korea Coastal Current)
해수 시료 전처리 농축
해수의 정확한 무게를 측정한 후 분석용 교반 챔버에 옮겨 담고 흡착 효율을 높이기 위하여 pH를 1.0으로 조절하였다. 채수된 해수 100 L 당 안정동위원소인 133Cs 10 mg을 내부 표준물질로 첨가한 후 1시간 이상 양방향으로 교반하여 평형에 이르게 하였다. 세슘 흡착에는 칼륨-니켈 헥사시아노철산염 II (potassium-nickel hexacyanoferrate II, KNiFC)과 유기 지지체인 폴리아크릴로니트릴(PAN: polyacrylonitrile)을 결합한 KNiFC-PAN resin (100–600 µm; TRISKEM Inc., France)을 사용하였다. KNiFC- PAN 레진은 해수 100 L 당 25 g을 첨가하고 3시간 동안 양방향으로 교반하여 세슘을 충분히 흡착시켰다. 세슘이 흡착된 레진을 1시간 동안 가라앉힌 후, 상등액을 버리고 여과를 통해 세슘이 흡착된 레진만 취하였다. 이 과정에서 상등액 중 40 ml를 세슘의 화학적 수율(chemical yield) 측정을 위해 분취하였다. 분취된 상등액을 약 10,000배 희석한 뒤, Q-ICP-MS (Quadrupole Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry) (NexION, Perkin- Elmer, US)를 이용하여 분석하였으며, 평균 화학적 회수율은 91.94 ± 4.74 % (n = 20)이었다. 침전된 세슘 흡착 레진은 여과지(pore size: 7 µm; 직경: 90 mm; ADVANTEC filter paper)를 이용하여 여과하였다.
137Cs 계측
여과된 레진은 패트리 디쉬로 옮겨 자연 건조한 후, HPGe 감마 핵종 분광분석기(High Purity Germanium Gamma Spectrometry; relative efficiency ~100%; ORTEC Inc., USA)을 이용하여 137Cs 농도를 분석하였다. 측정 정밀도를 높이기 위해 계측 시간을 8시간 이상으로 설정하였으며, 8시간 계측 시 137Cs의 최소검출한계(minimum detectable activity, MDA)는 < 0.40 ± 0.07 mBq kg-1였다. 국가표준인증기관(Primary Standard Institution)인 한국표준과학연구원(KRISS)의 인증 표준물질(Certified Reference Material (CRM) with 1 L in Marinelli Beaker) (교정용 혼합 표준선원 10종 241Am, 109Cd, 57Co, 139Ce, 51Cr, 113Sn, 85Sr, 137Cs, 60Co, 88Y의 인공방사성 핵종 혼합)을 이용하여 에너지 및 검출 효율을 교정하였다.
3. 결과 및 토의
표층 137Cs 농도
2024년 3월과 6월에 동해 남서부 해역과 남해 연안 해역 표층에서 각각 137Cs 농도 분포를 Fig. 2에 나타내었다. 동해 남서부 해역에서 측정된 137Cs 농도는 0.88–1.55 mBq kg-1 (평균: 1.19 ± 0.27 mBq kg-1, n = 8)였다. 가장 높은 농도는 울릉분지 부근 정점인 St.13에서 관측되었으며, 1.55 ± 0.13 mBq kg-1였다. 이는 과거 5년(2017–2021년) 동안 울릉분지 부근에서 보고된 평균 137Cs 농도인 1.62 ± 0.25 mBq kg-1과 유사한 수준이다(KINS 2022).

Fig. 2.
137Cs activities of East (Japan) Sea surface and South Sea surface of Korea (St.10–12: located along the 37°N line in the East Sea, St.13: located along the 38°N line in the East Sea, and KINS data: collected in 2023 by KINS in the Ulleung Basin (UB) from a location geographically close to St.13)
해양에서 방사성 세슘의 분포는 해수 내 희석, 확산 및 137Cs의 방사 붕괴에 의한 감쇄를 통해 결정된다(Tsumune et al. 2013). 본 연구에서 가장 낮은 농도를 보인 정점은 St.10과 12로 각각 0.88 ± 0.30 mBq kg-1, 0.88 ± 0.14 mBq kg-1였다. 이러한 농도 차이를 이해하기 위해 해당 지역에서 해류 흐름 및 수온 분포를 살펴보았다(Fig. 3). 연구 해역의 표층에서 2024년 3월의 수온과 해류 흐름에 따르면, St.13이 위치한 울릉분지 상부 지역은 반시계 방향의 와류(anticyclonic eddy)의 가장자리에 해당하였으며 상대적으로 따뜻한 표층 해수가 집중되는 것으로 보인다(Fig. 3a). 따라서, 이 지역에서는 혼합층이 얕게 형성되면서 137Cs이 표층에서 희석되지 않고 상대적으로 높은 농도로 유지되는 것으로 보인다. 반면, 100 m 수심의 수온 분포를 보면, St.10과 St.12가 위치한 해역은 상대적으로 차가운 냉수대가 확장된 지역으로 나타났다(Fig. 3b). 이 해역에서는 울릉분지에서 발생하는 Ulleung Warm Eddy의 영향으로 혼합층이 깊어지고, 해수의 수직 확산이 강하게 일어남에 따라(Shin 2006), 관측 시기인 3월에 해당 지역의 혼합층 깊이가 약 250 m까지 확장되면서 137Cs이 표층 해수에 집중되지 않고 보다 깊은 수층으로 확산되었을 가능성이 큰 것으로 생각된다. 이는 St. 10과 St.12에서 다른 정점에 비해 상대적으로 낮은 137Cs 농도가 관측된 원인으로 보인다. 그러나, 본 연구에서 관측된 137Cs 농도 범위는 대체적으로 최근 5년간(2019–2023) 한국 해역에서 보고된 137Cs 농도 범위(0.82–2.43 mBq kg-1) 내에 있으며, 대양에서 관측된 137Cs 농도(0.30–2.60 mBq kg-1)와 유사한 수준으로 나타났다(Kim et al. 2020; Shin et al. 2019; Inomata and Aoyama 2023; KINS 2023). 따라서, 동해 울릉분지 표층에서 137Cs의 농도 분포는 동한난류의 사행성 흐름과 그로 인하여 형성되는 와류에 인한 표층 혼합층의 깊이 변화의 영향을 받는 것으로 생각된다.

Fig. 3.
This figure presents the ocean current and temperature distribution at the surface (a) and 100 m depth (b) for March 2024, derived from the HYCOM GOFS 3.1 model (http://www.hycom.org). Schematic flow patterns from the Korea Hydrographic and Oceanographic Agency (KHOA) are also shown. The red and blue lines indicate warm and cold currents, respectively. The solid lines are currents that are permanent throughout the year and the dashed lines are those that change seasonally. The data provide a high-resolution representation of oceanic circulation and thermohaline variability, offering valuable insights into mesoscale dynamics and seasonal hydrographic conditions
St. 6, 7과 9는 대마난류수의 경로 상에 위치하며, St.8은 대마난류수 경로의 북쪽에 위치하고 있다(Fig. 1). 이들 정점 간 137Cs농도 차이는 대마난류수의 유입으로 얕은 표면혼합층이 형성되는 정점에서 상대적으로 차가운 수온대가 형성되는 해안선에 인접한 지역보다 높은 농도가 나타났다. 조사 해역인 동해 남서부 해역의 상부층은 대마난류수의 유입과 분지, 대마난류수의 흐름 방향에 의해 형성되는 와류, 북쪽에서 동해안을 따라서 남하하는 북한한류, 그리고 계절에 따른 표면혼합층의 깊이 변화 등 매우 역동적인 해수의 물성 분포를 보인다(Nakada and Hirose 2009; Inoue et al. 2019; Hirose and Povinec 2022). 따라서, 해수의 물성 분포 차이가 표층 137Cs의 농도 분포에 지리적 차이의 원인인 것으로 생각된다.
남해에서 2024년 3월에 측정된 137Cs 농도는 1.38–1.68 mBq kg-1 (평균: 1.54 ± 0.15 mBq kg-1, n=4)이였으며, 정점들 간에 큰 차이를 보이지 않았다. 남해에서 3월 표층 137Cs 농도 평균은 동해에서 평균 농도보다 1.3배 높은 수준이었다. 이는 과거 5년(2017–2021년) 동안 제주 이남 해역 표층에서 보고된 137Cs 농도 평균인 1.50 ± 0.02 mBq kg-1에 대해, 2024년까지 경과한 5년 동안의 방사 붕괴를 보정한 농도인 1.34 ± 0.02 mBq kg-1 보다 약 15% 높은 농도이다(KINS 2022). 특히, 남해 연안에 위치한 St.1에서는 2.24 ± 0.03 mBq kg-1로 가장 높은 농도를 보였다. 이 지역은 제주도의 행원포구에서 1 km 미만 떨어진 연안역으로, 주변에 풍력발전소 단지와 양식장이 인접해 있으며 하천 유출, 해저 퇴적물의 재부유 등의 영향을 받는다. 하천으로부터 유입되는 입자상 137Cs은 해양 환경으로 유입될 경우, 입자로부터의 탈착(desorption)이 일어나는 것으로 알려져 있다(Misonou et al. 2022). 이러한 과정이 육상과 가까운 St.1에서 육상에서 멀리 떨어진 정점들에 비하여 상대적으로 높은 137Cs 농도를 보이는 원인으로 생각된다.
수심별 137Cs 농도
동해와 남해에서 137Cs의 수심별 농도를 측정하였다. 동해의 St.11 에서는 표층, 250, 500, 750, 1,000 m 수심에서 각각1.06 ± 0.21 mBq kg-1, 0.39 ± 0.25 mBq kg-1, 최소검출한계(MDA) 미만(< 0.24 mBq kg-1), 0.68 ± 0.16 mBq kg-1, MDA 미만(< 0.26 mBq kg-1)의 농도를 보였다(Fig. 4). 전반적으로 표층에서 높은 농도를 보이며 심층으로 갈수록 감소하는 경향을 보였으나, 700 m 지점에서 일시적으로 증가하는 양상이 관찰되었다. 이는 Sakaguchi et al. (2012)의 연구에서 동해 북부해역의 700 m 수심에서 관측된 137Cs 농도 MDA 미만(< 1.09 mBq kg-1)과 비교해 볼 때, 기존 연구에서 과거 보고된 범위 내에 해당되는 값으로 나타났다. St. 13에서는 표층, 수심 1,000 m 그리고 2,250 m에서 시료 채수가 이루어졌다. 수심별 농도는 표층 1.54 ± 0.13 mBq kg-1, 1,000, 2,250 m에서 각각 0.84 ± 0.12 mBq kg-1와 MDA 미만(< 0.27 mBq kg-1)로 수심이 증가할수록 급격한 감소를 보였다.
이러한 수심별 농도 분포는 해양 내 수직적 혼합 및 물리적인 확산 과정을 반영하며, 다음과 같은 정규 분포식 (eq. 1)을 적용하여 계산한다.
z는 수심(m), t는 대기 중 핵실험을 통해 대량의 137Cs이 해양 표층으로 유입된 후 경과된 시간(year), κ는 확산계수(diffusion coefficient, cm2 sec-1)를 나타낸다. 1961–1962년 구소련의 대규모 핵실험 이후 137Cs의 대기로부터 침적량의 최대치는 1963년으로 보고되었으며(Hirose et al. 1987, 2008), 이에 따라 본 연구에서 시간 (t)의 범위는 60년으로 적용하였다. 본 연구 지역인 동해 남서부 해역에서 측정한 값을 기반으로 137Cs의 수심별 농도 분포에 따른 수직 확산계수를 추정한 결과 κ = 4.0 cm2 sec-1로 나타났으며, 이를 적용하였을 때, 2,000 m 이상의 깊은 수심에서 계산된 예상 농도 분포와 실측값이 유사한 경향을 보였다(Fig. 5). Sakaguchi et al. (2012)은 동해 북부 해역(Japan Basin) 에서 137Cs의 연직분포를 토대로 수심별 농도 분포에 따른 확산계수를 κ = 4.7 cm2 sec-1로 추정하였으며 역시 본 연구 결과와 잘 일치하는 것으로 나타났다(Fig. 5). 또한, 일반적으로 대양 수층에서 기존에 보고된 137Cs과 같은 보존적 원소의 확산계수 범위인 1–10 cm2 sec-1와도 잘 일치한다(Tsumune et al. 1999). 또한, 한국원자력안전기술원(KINS, 2023)에서 울릉분지 인근 정점에서 관측한 수심별 137Cs 농도는 동해 남서부 및 북부 해역에서 측정된 수직분포 와도 유사하였다(Fig. 5). 동해에서의 137Cs 수직 분포는 표층으로부터의 수직 확산이 동해 남부 해역에 비하여 북부 해역에서 더 잘 이루어진다는 것을 보여준다. 이는 동해 북부 해역에서의 겨울철 표층수의 냉각에 의한 침강 현상이 이를 뒷받침해주고 있다(Kim and Yoon 2010).

Fig. 5.
The vertical profiles of 137Cs activities in the East Sea. Red closed circle: this study; Red dotted lines: estimated with 4 cm2 sec-1 of diffusion coefficient. Blue dotted lines: (Sakaguchi et al. 2012) estimated with 4.7 cm2 sec-1 of diffusion coefficient from previous result based on 137Cs in the Japan Basin of the East Sea. Orange closed circle: vertical 137Cs activities data from KINS (2023) in the East Sea of UB
남해의 St.2에서 137Cs의 수직분포는 표층에서 1.64 ± 0.22 mBq kg-1, 수심 60, 105 m에서 각각 1.47 ± 0.13 mBq kg-1, 1.38 ± 0.13 mBq kg-1이었다(Fig. 4). 표층에서 저층까지 농도 분포는 수심에 따라 감소하는 경향을 보였다. 이는 동해와 달리 남해는 수심이 얕은 천해로 겨울철에 수직 혼합이 활발하게 이루어져 표층과 저층의 농도가 균일하게 유지되는 반면, 여름철에는 강한 수온약층(thermocline)이 발달하면서 표층과 저층 간의 농도 차이가 뚜렷해진다(Park and Chu 2006). 본 연구가 수행된3월에는 수온약층이 점차 발달하는 시기로, 표층의 137Cs 농도가 저층보다 다소 높게 관찰된 것으로 보인다. 이는 북서 태평양에서 유입되는 상대적으로 높은 137Cs 농도(< 1.7 mBq kg-1)를 포함한 쿠로시오 지류의 영향에 의한 것으로 생각된다(Inoue et al. 2021; Inomata and Aoyama 2023).
137Cs의 시간적 변동성과 계절적 변화
2000년대 이후 한국해에서 137Cs의 시간적 변동성(Temporal/annual variation)을 파악하기 위해, 2001년부터 2024년까지 2000년대 이후 한국해에서 137Cs의 시간적 변동성(Temporal/ annual variation)을 파악하기 위해, 2001년부터 2023년까지 전국 및 해양 방사능 보고서를 활용하여 동해와 남해 표층의 연도별 137Cs 농도를 분석하였다(KINS, 2001–2010; KINS, 2011–2023)(Fig. 6). 2001년 동해와 남해 표층에서 평균 137Cs 농도는 각각2.54 ± 0.05 mBq kg-1, 2.40 ± 0.35 mBq kg-1이며, 2004년에는 각각 2.23 ± 0.09 mBq kg-1, 2.20 ± 0.05 mBq kg-1, 2010년에는 1.93 ± 0.05 mBq kg-1, 1.77 ± 0.33 mBq kg-1으로 시간에 따라 지수함수적으로 감소하는 경향을 보였다(Fig. 6b). 그러나, 2014년 2월부터 2016년8월까지 동해에서 기존 감소 추세와 달리 상대적으로 높은 137Cs 농도가 관측되었다(Fig. 6b). 이는, 2011년 3월 후쿠시마 원전 사고로 대기 및 해양으로 방출된 137Cs이 북서태평양으로 유입 후, 200-500 m 깊이에서 침강된 아열대모드수(Subtropical Mode Water, STMW)에 포집 되어 순환하면서 남하하다가 북상하는 쿠로시오 해류(Kuroshio Current)의 분지인 대마난류수(TWC)와 혼합되어 한국해 주변으로 유입된다는 앞선 연구 결과와 일치한다(Kaeriyama et al. 2016; Inomata et al. 2018). Inomata et al. (2018)에 따르면, 동해에서 본격적으로 후쿠시마 원전 사고로 유출된 방사성 세슘의 유입 영향이 나타나기 시작한 시점은 2011년 이후 1–2년이 경과한 2012년부터 2016년까지로 보고되었다. 이는 사고 직후 방출된 137Cs이 북서태평양 표층에서 STMW에 포집된 후, 수 년 동안 순환하면서 점진적으로 남하한 결과로 볼 수 있다. 특히, 쿠로시오 해류의 분지인 대마난류수는 대한해협(Korea Strait)을 통과하여 두 개의 분지로 나누어져 서쪽으로는 동한난류가 되고, 동쪽으로는 일본 열도를 따라 북상하면서 동해 전체로 퍼져 나간다(Byun and Chang 1988). 2010–2016년 일본 서부 연안에서도 일시적인 방사성 Cs의 증가가 나타났다. 또한, 이 시기 134Cs/137Cs의 비 값이 약 1.04로 나타났고 이는 추가적으로 유입된 137Cs이 후쿠시마 원전 사고 기인(134Cs/137Cs ≈ ~1.0) 임을 시사한다(Inoue et al. 2018). 이는 2013–2016년 동해에서 관측된 137Cs의 재증가 역시 북태평양으로부터 아열대모드수 등 해류를 통한 유입임을 시사한다.
동해 남서부 해역의 표층수에서 2014년부터 2016년 사이 137Cs 농도가 뚜렷하게 증가하는 경향을 보였다(Fig. 6d). 해당 기간 동안 8월의 표층 137Cs 농도는 1.64–1.70 mBq kg-1 (평균: 1.67 ± 0.03 mBq kg-1), 2월에는 2.04–2.33 mBq kg-1 (평균: 2.18 ± 0.14 mBq kg-1)로 겨울철(2월)이 여름철(8월)에 비해 약 1.3배 높은 농도를 나타냈다. 이와 같은 137Cs 농도 증가가 기존의 자연적 농도 범위를 초과하는지 검토하기 위해 2000–2024년 장기 모니터링 자료를 대상으로 일원분산분석(One-way ANOVA)을 수행한 결과 연도 간 농도 차이는 통계적으로 유의미한 수준(F = 3.514, p-value = 0.002)으로 나타났다. 이러한 결과는 2014–2016년 시기에 관측된 137Cs 농도 증가가 단순한 연도별, 계절적 범위를 넘어 외부 기원의 영향을 받았음을 시사한다. 이러한 현상은 137Cs이 아열대모드수(STMW)에 포집된 뒤 대마난류수를 따라 유입되며, 이로 인해 표층보다 수심 100–150 m에서 상대적으로 높은 농도를 보이는 분포 특성과 관련이 있다(Kaeriyama et al. 2014, 2016; Inomata et al. 2018). 또한, 겨울철 기온 하강으로 인해 표층 해수가 냉각되면서 밀도가 증가하고, 표층과 심층 해수 간 밀도 차이가 감소하여 혼합이 활발해진다. 이로 인해 주로 100–150 m 깊이에 존재하는 137Cs이 표층으로 이동하여 농도가 증가할 수 있다. 반면, 여름철에는 수온약층이 발달함에 따라, 137Cs의 유입이 주로 수온약층 아래에서 이루어지며, 표층 농도가 상대적으로 낮게 유지된다(Davis et al. 2011; Kaeriyama et al. 2014).

Fig. 6.
(a) Map showing sampling locations and data sources in the East Sea (ES) and the South Sea of Korea (SS) used in this study. Blue circles represent 137Cs data in the ES (in this study), orange triangles represent 137Cs data in the SS this study, and black markers are data from the annual KINS reports. The major oceanic currents (Tsushima Warm Current, Kuroshio Current) and previously reported surface current pathways are also indicated. The 137Cs activities in the East Sea from 2000 to 2017 were referred to KINS's annual report (with the average concentrations measured twice a year at 10 stations), and 137Cs activities data in the East Sea from 2018 to 2024 were referred to KIOST project reports (KIOST 2022). For the South Sea, 137Cs activities data were adopted from KINS report from 2001 to 2022 was used, (with the average concentrations measured twice a year at eight stations), and the data from 2023 to 2024 is based on the KIOST research reports (KIOST 2022). (b) Temporal variation of 137Cs activities in surface waters of the ES (blue) and SS (yellow) from 2001 to 2024. Noticeable increases in c activity are observed in 2014 and 2016 (indicated by blue and orange arrows), suggesting the possibility of external sources. (c) Estimations of the effective environmental constant (and resultant residence time (
) of 137Cs in the East Sea based on fitted line of temporal decrease of 137Cs. The data from 2001–2011 (blue dot line) and 2012–2024 (black dot line) were compared. Data from 2012 and 2016 were excluded due to the possibility of new input sources. (d) Seasonal variability of 137Cs activities in the East Sea, comparing February (blue circles) and August (orange triangles). The 95% confidence interval (solid line) is also displayed. A significant increase in 137Cs activities from 2014 to 2016 was observed, suggesting the potential influence of external sources. This Sigma Plot Professional 10.0 and Grapher 7.0 softwares were used for data calculation and creating figure material
Inoue et al. (2021)는 2014년부터 2016년까지 수행된 228Ra 추적자 및 염분 관측을 바탕으로, 동해 남부 해역에서 쿠로시오 지류인 대마난류수가 두 개의 분지를 통해 유입되며 태평양 해수 기원의 영향을 받는 양상을 추정하였다. 서쪽 방향으로 흐르는 분지의 영향은 7월에 가장 약했으며, 5월에서 7월로 갈수록 그 영향이 급격히 감소하는 것으로 나타났다. 이러한 계절적 변화는 동해 남서부해역에서 후쿠시마 원전 사고로 인한 137Cs 농도 증가가 8월에는 관찰되지 않았으나, 2월에 뚜렷한 증가 경향이 나타난 것은 대마난류수의 계절적 변동에 따라 해수가 동해로 유입되는 강도가 달라지며, 그에 따라 137Cs의 수송과 분포가 조절될 가능성 또한 반영하는 것으로 보인다. 그러나, 본 연구에서 수행된 2024년 관측은 3월과 6월 조사를 기반으로 하며, 이는 앞서 토의한 겨울철(2월)과 여름철(8월)의 계절변동성과는 계절적으로 차이가 있다. 따라서 본 연구에서 제시된 관측값은 해양의 계절적 순환 특성과 연계된 경향성을 이해하는데 기초자료로 활용되었으며, 정량적 계절 비교 및 시계열 분석을 위해서는 향후 추가적인 관측이 필요한 것으로 판단된다.
동해 표층에서 137Cs의 체류시간 추정
137Cs의 해양 내 체류시간을 추정하는 것은 방사성 오염 물질의 거동과 해양 환경에서의 제거 또는 유지 과정을 이해하는 데 중요한 역할을 한다(Kasamatsu and Inatomi 1998). 후쿠시마 원전 사고의 직접 영향 시점(2012년으로 추정) 이전(2001–2011년)의 동해 표층 137Cs 농도 변화를 분석한 결과, 지수함수적으로 감소하는 경향을 보였다(Fig. 6). 이러한 감소 경향성을 정량화하기 위하여, 유효환경체류시간(Effective environmental residence time,
)과 함께 방사붕괴 제거항을 제외한 해양학적 체류시간(Oceanic residence time,
)을 지수감쇄식을 통하여 산정해보았다. 본 연구에서는 동해 남서부 해역 표층수에서 137Cs의 체류시간을 추정하기 위해 2011년까지의 표층 137Cs 자료를 활용하였다. 2012년 이후 관측된 137Cs 농도가 후쿠시마 원전 사고로 기인한 유입 영향을 반영할 수 있으므로 2011년까지의 자료를 이용하였다. 이러한 지수함수적 감소 경향성을 다음과 같은 수식 (eq. 2)으로 나타낼 수 있다(Inomata and Aoyama 2023).
여기서, λCs,EF은 유효환경상수(effective environmental constant), λCs,ocean은 해양학적 감쇄 상수(oceanic decay constant), λCs,decay은 137Cs의 방사성 붕괴 상수(natural decay constant of 137Cs) 이다. 위 식을 이용하여 계산된 137Cs의 유효환경체류시간(
)는 20.5 ± 6.6년(r = 0.66)으로 산정되었으며 137Cs의 방사성 붕괴에 의한 감쇄(t1/2 = 30.17년)를 제외한 해양학적 체류시간(
)은 64.0 ± 0.8년으로 추정되었다. 이는 동해 전 해역 및 인접한 북서태평양의 표면혼합층에서의 해양학적 체류시간인 35.9년, 29.9년에 비해 다소 높은 값이다(Inomata and Aoyama 2023). 이러한 지수감쇄 모델을 통해 산정된 체류시간은 137Cs의 다양한 순환 및 유입 경로를 직접적으로 설명해주지는 않지만, 동해 남서부해역에서 137Cs의 해양학적 체류시간이 상대적으로 길게 나타났다는 점은 외부에서 유입되는 137Cs의 양이 해양학적으로 제거되는 양보다 많음을 시사한다. 동해는 북서태평양에 비해 대륙에 근접하여 대기를 통한 137Cs의 유입양이 더 많을 것으로 예상된다. 일반적으로 아시아 대륙에서 부유하여 대기를 통한 침적 유입은 기원지에서 멀어질수록 감소하는 경향을 보인다(Inomata et al. 2017). 또한, 동해 전 해역의 수층 상부 혼합층에서의 137Cs의 해양학적 체류시간이 동해 남서부 해역보다 짧게 나타난 것은 동해의 아극전선 북쪽 해역에서 표면혼합층 아래로의 확산이 상대적으로 빠르게 일어나는 것을 반영하고 있다.
동해 남서부 해역에서 137Cs의 물질 수지 산정
동해 남서부 해역 표면혼합층에서의 시간(ti)에 따른 137Cs의 물질 수지는 137Cs의 유입원과 제거원에 따라 다음 (eq. 3) 식과 같이 표현된다.
후쿠시마 원전 사고 이전인 ti (2010년)을 기준으로 동해 남서부 해역 표면혼합층(MLD)에 존재하는 137Cs의 재고량(IMLD,2010)은 대한해협을 통하여 표면혼합층으로 연간 유입되는 양(FI,2010), 남서부 해역 밖으로 유출되는 양(FO,2010), 대기를 통해 표면혼합층으로 낙하하는 양(FA,2010) 및 표면혼합층에서 수직 확산을 통해 하부층 수심으로 이동하는 양(FD,2010)과 균형을 이룬다. 후쿠시마 원전 사고와 같은 다량의 방사성 물질이 환경으로 유출되지 않는 이상적인 조건(정상상태, Steady state)에서, 연간 대한해협을 통하여 수평적으로 유입되는 양은 동해 남서부해역으로 유출되는 양과 같다고 가정하면(FI = FO), 137Cs의 재고량(IMLD)은 대기를 통하여 연간 유입되는 양(FA)과 수직 혼합에 의해 표면혼합층에서 하층으로 제거되는 양(FD)과 균형을 이루게 되며 이 결과를 Fig. 7에 나타내었다. 물질수지모델 산정 결과, 2010년 동해 남서부 해역 표면혼합층에서의 단위 면적당 137Cs의 재고량(inventory)는 136 ± 18 Bq m-2로 추정된다. 표면혼합층에서의 평균 농도는 후쿠시마 원전 사고 이전인 2009년부터 후쿠시마 원전 사고로 방출된 137Cs이 동해에 영향을 미치기 이전인 2011년까지의 평균 농도 1.87 ± 0.24 Bq m-3, 표면혼합층의 깊이는 73 m를 적용하여 추정하였다(Inomata and Aoyama 2023). 문헌에 따른 후쿠시마 원전 사고 이전 동해 남서부해역으로 대기를 통해 유입되는 137Cs 연 평균 침적 플럭스(flux)는 약 0.192 Bq m-2 yr-1였다(Kinase et al. 2020). 대기를 통해 해수층으로 유입된 137Cs은 표면혼합층에서 97.5 %는 용존형태로 존재하며, 나머지 2.5 %는 입자형태로 침강하게 된다(Sakaguchi et al. 2012). 따라서 연간 용존형태로 표층에 유입되는 137Cs의 대기 침적량 (Depositional Flux)은 0.187 Bq m-2 yr-1로 추정하였다.

Fig. 7.
Mass balance of 137Cs in the East Sea; The horizontal inflow (FI,2010) and outflow (FO,2010) are assumed to be same. The blue dotted line represents the dissolved fraction of 137Cs from atmospheric deposition (FA), while the blue solid line represents the particulate fraction of 137Cs from the atmospheric deposition (FA). The red dotted line indicates the amount of downward 137Cs transport (flux) by vertical diffusion from the mixed layer depth (MLD) (FD,2010)
표면혼합층에서 심층으로 연간 수직혼합확산을 통해 이동하는 137Cs의 양은 표면혼합층 아래 수층에서의 단위 면적당 137Cs의 재고량과 전수층에서의 137Cs의 재고량으로부터 1963년 이후부터 2010년까지 47년동안 물리적인 확산이 연간 동일하다고 가정하여 산정하였다. 수층의 137Cs 재고량은 수직혼합확산에 의한 수심별 137Cs의 농도를 깊이별로 적분하여 계산하였다(eq. (4)).
이 식을 바탕으로, 2010년 기준 표면혼합층 아래부터 동해 남서부해역의 평균 수심인 1,350 m까지는 약 1,867 Bq m-2, 2,000 m 수심(동해의 평균 수심)까지 137Cs의 총 재고량은 약 2,248 Bq m-2로 계산되었다. 이들의 연간 수직 확산에 의한 표면혼합층 아래로 확산된 양은 1,350, 2,000 m 깊이까지 각각 39.72, 47.84 Bq m-2로 추정된다.
2010년 기준 연간 표면혼합층에서 1,350, 2,000 m 깊이까지 수직 확산으로 이동되는 양과 전 수층에서 표면혼합층에서 아래 1,350, 2,000 m깊이까지 확산으로 이동되는 양의 분율은 0.020, 0.019 yr-1로 계산되었다. 이를 통해 표면혼합층에서는 2010년 137Cs의 각각 1.90 ± 0.24, 1.88 ± 0.24 Bq m-2 yr-1가 제거된다. 여기에 대기로부터 유입된 137Cs의 양을 고려하면, 실제 연간 혼합층으로부터 수직확산에 연직 플럭스(연직 제거량)은 1,350, 2,000 m에서 각각 약 1.87 ± 0.24, 1.89 ± 0.24 Bq m-2 yr-1로 추정된다. 수층의 깊이를 1,350와 2,000 m로 추정한 평균 해양학적 체류시간(
)은 각각 50.68 ± 0.50와 50.05 ± 0.41년으로 큰 차이를 보이지 않았다.
이는 앞서 표층에서의 시간에 따른 137Cs의 농도 분포를 통해 추정된 제거율(약 0.0099 yr-1) 및 해양학적 체류시간(
)인 약 69.8 ± 1.2년과도 큰 차이를 보이지 않았다. 이러한 결과는 기후변화의 영향으로 동해 표층 수온 상승과 이에 따른 수온약층의 심화로 수직 확산이 점차 약화되고 있는 현상을 반영하지 못한 결과일 수도 있다 (Min and Kim 2006).
또한, Yanagi (2002)에 따르면, 대마난류수의 동해 내 평균 체류시간은 약 2.1년으로 보고되었다. 이는 후쿠시마 원전사고 이후 동해로 유입된 137Cs이 최소 2년 이상 동해 내에 머무를 가능성이 높으며, 단기간에 완전히 제거되기 어려움을 시사한다. 실제로, 사고의 영향이 본격적으로 나타났던 2014년 2월을 기준으로 이후 2년 간 137Cs 농도가 증가하는 경향을 보였으며, 방사능 농도 변화에 따른 지수 함수 방정식을 기반으로 계산한 결과, 2014년 2월 당시의 농도가 동해의 과거 일반적인 해수의 137Cs 농도 범위인 1–1.5 mBq kg-1로 회복되기까지 약 3.4–10.9년이 소요될 것으로 예측된다(Fig. 8).

Fig. 8.
Time series of 137Cs activities in the surface waters of the East Sea from 2001 to 2023; Black circles represent measurements from 2001 to 2023, while red circles indicate data from February 2013 to February 2017. The dotted line represents the linear regression trend, and the solid line denotes the 95% confidence interval. A temporary increase in concentration was observed around 2014, followed by a decreasing trend, suggesting a recovery towards the former average 137Cs activities in the East Sea (1–1.5 mBq kg-1).
4. 결 론
본 연구는 KNiFC-PAN 수지를 활용한 해수 중 방사성 세슘의(137Cs) 신속정밀분석을 통해, 2024년 3월 동해와 남해 연안해역에서 137Cs 농도의 표층 및 수직 분포를 보고하였다. 동해에서 측정된 표층 137Cs 농도는 0.88–1.55 mBq kg-1 (평균: 1.19 ± 0.27 mBq kg-1, n = 8)로 과거 5년간 평균 농도와 유사한 수준을 보였으며, 남해에서 측정된 137Cs 농도는1.38–1.68 mBq kg-1 (평균: 1.54 ± 0.15 mBq kg-1, n = 4) 범위였다. 동해 표층에서는 울릉분지 부근에서 비교적 높은 농도가 나타났으며, 이는 해당 지역에서 와류 형성과 계절적 영향에 따른 수직 혼합 과정이 137Cs의 표층 농도 분포에 영향을 미친 것으로 해석된다. 반면, 남해 연안해역에서는 하천 유출 및 해저 퇴적물 재부유로 인한 육상 기원의 137Cs 유입이 주요 원인으로 판단된다. 2014–2016년 동안의 계절적 변동성 측면에서는 겨울철(2월)에는 표층과 심층 해수 간 혼합이 활발해 지면서 137Cs 농도가 증가하는 경향을 보였으나, 여름철(8월)에는 수온약층이 발달해 표층 농도가 상대적으로 낮게 유지된 것으로 보인다. 이는 대마난류수의 계절적 변동과도 밀접한 관련이 있으며, 표면혼합층의 깊이 변화가 137Cs의 분포에 중요한 요인으로 작용할 수 있음을 시사한다. 수심별 137Cs농도 분포는 표층에서 높은 농도를 보인 후 수심이 증가할수록 점진적으로 감소하는 경향을 나타냈다. 동해 남서부 해역 수심별 137Cs 농도 분포는 수직 확산계수(κ=4 .0 cm2 sec-1)를 적용하여 계산된 깊이별 정규분포 경향과 잘 일치하였다. 후쿠시마 원전 사고 이전(2001–2011년) 시간에 따른 137Cs의 농도 분포로부터 계산된 동해 남서부 해역 표층 해수에서 137Cs의 유효환경체류시간(
)은 20.5 ± 6.6년으로 추정되었으며, 해양학적 체류시간(
)은 63.9 ± 0.8년으로 나타났다. 동해 남서부해역에서 137Cs의 물질 수지 평가 결과, 표면혼합층에서 수직 확산을 통해 제거되는 연간 137Cs 제거율(FD)은 1,350, 2,000 m에서 각각 전체 수층 재고량의 0.019, 0.020 yr-1로 계산되었으며. 이를 기반으로 계산된 해양학적 체류시간(
)은 1,350, 2,000 m에서 각각 50.68 ± 0.50, 50.05 ± 0.41년으로 추정되었다. 또한, 2014–2016년 137Cs 농도 증가에 대한 지수함수 방정식을 적용한 결과, 2014년 2월의 높은 농도가 과거 동해의 일반적인 해수 농도 1–1.5 mBq kg-1로 회복되기까지 약 3.4–10.9년이 소요될 것으로 예측되었다. 본 연구는 후쿠시마 원전 사고 이후 한국 주변 해역에서 방사성 물질 농도의 공간적 변화를 이해하는 데 기여하며, 137Cs의 해양 내 거동과 방사성 오염이 해양 환경에 미치는 장기적인 영향을 평가하는 데 중요한 기초 자료를 제공한다. 본 연구는 후쿠시마 원전 사고 이후 한국 주변 해역에서 방사성 물질의 공간적 분포 특성을 규명하고, 137Cs의 해양 내 거동과 방사성 오염이 해양 환경에 미치는 장기적인 영향을 평가하는 데 있어 중요한 과학적 근거를 제공한다. 향후 연구에서는 후쿠시마 원전 오염 처리수의 지속적인 방류와 같은 인위적 방사성 핵종의 해양 유입에 따른 장기적 영향 평가와 더불어, 정기적이고 표준화된 장기 모니터링 체계 구축이 필요하다. 또한 137Cs을 포함한 다양한 인간활동 기인 대표 방사성 핵종의 장기 모니터링을 통해, 보다 정밀하고 체계적인 해양 방사능 감시 및 해양 환경 영향 평가가 수행되어야 할 것이다.


) of 137Cs in the mixed layer depth of the East Sea was estimated to be 20.5 ± 6.6 years. The oceanic residence time (
) was calculated to be 64.0 ± 0.8 years. According to the 137Cs mass balance in the East Sea (based on the balance between atmospheric input and vertical mixing), the downward flux of 137Cs from mixed layer to the deep–water (1,350–2,000 m) were calculated to be 1.87–1.89 Bq m-2 yr-1 with oceanic residence time of 50.0–50.6 yrs. 

